В возрасте 17-ти лет получила свою первую роль Виолы в «Двенадцатой ночи», а затем сыграла в «Золушке», «Птичьем гнезде» и «Правительственном инспекторе». В 1957 г. она получила роль в паре с Кеннетом Уильямсом в музыкальной комедии «Поделись моим салатом». В 1958 г. актриса дебютировала на экране в фильме «Деваться некуда», но только 11 лет спустя, когда она получила оскароносную роль в фильме «Мисс Джин Броди в расцвете сил», она приобрела международную известность. Смит продолжала появляться на сцене в ряде пьес, получив премию «Тони» за роль в бродвейской комедии «Частная жизнь».